No se puede habilitar esta restricción ya que todos los valores no tienen los valores primarios correspondientes.

Buenas Gente: Me daba el error del titulo al hacer la relacion de unos dataset, que queria mostrar en reporte de crystal report.
El error surgía ya que mi relación era uno a uno es decir si o si debería haber en la tabla detalle el correspondiente de la tabla maestra y viceversa.
DataColumn colParent =
            Ds.Tables["DtDatosAlumno"].Columns["IdGrado"];
            DataColumn colChild =
                 Ds.Tables["DtComboLibros"].Columns["IdGrado"];
            DataRelation drGradoId =
                 new DataRelation("GradoId", colParent,colChild);


Y ello no ocurria en mis tablas. Asi que hay un parametro en new DataRelation para decirlo eso, que no es uno a uno.

En la ultima linea de la relacion, se le agega un cuarto parametro de false, para ello
     DataRelation drGradoId =
                 new DataRelation("GradoId", colParent,colChild,false);

Con ello ya debería funcionar.

Saludos

Adalberto